近日 ，彩运网资料学院23级博士生张乐以第一作者在国际顶级期刊《Advanced Materials》颁发题为“Carbonyl-Modulated Lowest Unoccupied Molecular Orbital Energy Directs Machine Learning Screening of Electrolyte Additives toward Ultra-Stable Zinc Metal Anodes”的钻研性论文。彩运网为唯一单元 ，领导教员为程红伟教授。张乐攻读博士学位以来 ，已在Energy & Environmental Science、Energy Storage Materials、Advanced Functional Materials、Chemical Engineering Journal等国内表驰名学术刊物上颁发多篇SCI论文 ，并成功入选2025年度中国科协青年科技人才专项打算。
可再生能源的高效转化与利用是实现 “碳达峰、碳中和」亟略指标的沉要行动。水系电化学储能系统凭借低成本、高安全及环境敦睦等特点 ，在新一代大规模储能技术中展示出辽阔远景。其中 ，可充电水系锌电池（AZIBs）因其资源丰硕、理论比容量高（820 mAh g??）、低电极电位（?0.763 V vs. SHE）及在水系电解液中优良的可逆性蹬着势 ，相较于镁、钙、铝等其他金属负极系统阐发尤为凸起。然而 ，锌负极界面不不变引发的副反映、析氢等问题严沉造约了水系锌离子电池的贸易化过程。钻研批注 ，有机分子电解液增长剂提供了一种有效的解决规划 ，但传统增长剂筛选多依赖于试错和经验 ，亏损了大量的人力和物力 ，且成功率较低。
当下 ，人为智能驱动的资料设计（AI4M）正加快利用于芯片设计、生物医药、能源资料等多多领域 ，成为科研创新的主题驱动力 ，其主题是从“经验试错”转向“数据驱动” ，实现资料的急剧筛选与机能预测。受此启发 ，我们将该科研范式利用于AZIB电解液增长剂的盛开设计。多所周知 ，基于密度泛函理论（DFT）的描述符分析已成为关联分子个性与电化学机能的沉要伎俩。然而 ，目前钻研不足对“分子结构—界面行为—电池机能”之间构效关系的系统意识 ，限度了高机能增长剂的定向开发。在锌电池系统中 ，构建不变且离子导通的固体电解质界面（SEI）对提升锌沉积/剥离可逆性至关沉要。钻研批注 ，分子的最低未占据分子轨路（LUMO）能级是决定其还原偏差的关键描述符。LUMO能级越低 ，分子在负极界面接受电子的能力越强 ，越能优吓宗H2O、SO42?等溶剂或阴离子产生还原分化 ，从而原位形成拥有 ；ぶ澳艿腟EI层 ，抑造副反映并疏导均匀锌沉积。因而 ，LUMO能级可视为连匠辗视结构与界面不变性的关键桥梁 ，为实现高机能增长剂的设计提供了清澈的物理凭据。
基于此 ，该论文提出以最低未占分子轨路（LUMO）能量和溶化度作为双沉筛选尺度 ，开发了一种新型高精度“有机分子把稳力预测图神经网络” ，以实现有机增长剂的高通量筛选。通过沙普利可加性诠释（SHAP）与态密度推算 ，明确了羰基电子局域化是主导界面动力学的关键描述符 ；诟玫览 ，α-酮戊二酸（Ket）被筛选为最优增长剂。其电负性羰基基团之间的强配位作用 ，可能在锌表表诱导形成拥有梯度结构的SEI ，从而实显旖均的Zn2+通量散布 ，并显著加强界面的可逆性。选取改性后电解液的Zn||Cu电池在3500次循环中实现了高达99.93%的均匀库仑效能 ；Zn||Zn对称电池在5.0 mA·cm??电流密度下展示出前所未有的4500幼时（187天）超长循环寿命 ，日历寿命超过7000幼时 ，且在高达30 mA·cm??的超高电流密度下仍能维持不变性。此表 ，与高载量（~10 mg cm??）钒酸铵正极匹配的全电池在600次循环后容量维持率仍超过80%。
图1 分子性质预测、高通量筛选、多尺度关联分析及高不变性界面工程示意图
本钻研基于AI4M提出的“分子轨路局域化–界面化学调控”协同设计理想 ，构建了职能增长剂分子衍生的高不变界面与电化学机能之间的内涵关联 ，为多价金属电池系统中电解液增长剂的定向开发确立了普适性的理论基础。面向国度新能源战术需要 ，2026年以来团队萦绕新能源资料与电化学储能钻研方向获得了一系列鼓励人心的钻研成就（Energy Environmental Science, 2026, 19, 1202-1214 ；Energy Storage Materials, 2026, 84, 104887; Energy Storage Materials, 2026, 89, 105242; Chemical Engineering Journal, 2026, 529, 172666 ；Chemical Engineering Journal, 2026, 539, 177200 ；Small, 2026, 22, e73111; Nano Research, 2026, 19, 94908178; Journal of Membrane Science, 2026, 749, 125454）。有关工作得到国度天然科学基金（52574471, 52404423, 52334009）、上海市天然科学基金（23ZR1421600）等赞助。
论文下载链接：https://doi.org/10.1002/adma.73811
